填埋是固體廢物處置的重要手段，由于兼具低成本和低技術(shù)壁壘等優(yōu)點(diǎn)，在世界范圍內尤其是中國、印度和墨西哥等發(fā)展中國家，被作為固體廢物風(fēng)險管控的首選方式。然而研究表明，盡管現代填埋場(chǎng)試圖通過(guò)設計、建設及建設過(guò)程的質(zhì)量控制、運行管理等控制固廢填埋過(guò)程中的滲濾液滲漏和地下水污染風(fēng)險問(wèn)題，但是絕大多數填埋場(chǎng)都難以避免土工膜原生缺陷(制造過(guò)程產(chǎn)生)和安裝缺陷(土工膜鋪設及填埋場(chǎng)運行過(guò)程的尖銳物穿孔、應力撕裂和焊縫開(kāi)裂)，以及其導致的滲濾液滲漏問(wèn)題。此外，通過(guò)襯墊的蒸汽擴散也將導致滲濾液中污染組分尤其是有機組分通過(guò)土工膜滲漏并進(jìn)入土壤和水生環(huán)境，進(jìn)而對地下水甚至是填埋場(chǎng)周?chē)用癞a(chǎn)生危害。
國內外諸多學(xué)者采用多種方式證實(shí)滲濾液及其組分的產(chǎn)生和泄露對生態(tài)系統和人類(lèi)健康會(huì )產(chǎn)生不利影響。如Fatta等通過(guò)取樣和化探的方式分析證實(shí)絕大部分填埋場(chǎng)附近地下水不僅存在不同程度的常規污染物(COD、BOD和氨氮)，還含有許多種類(lèi)的有毒有害組分(如重金屬和POPs等)，甚至一些新興污染物，如藥物、個(gè)人護理產(chǎn)品和納米粒子等的報道也屢見(jiàn)不鮮。其次，一些學(xué)者還通過(guò)地面穿透雷達(GPR)、電磁場(chǎng)(EC)和電阻率層析成像(ERT)等物探方式表征滲濾液污染范圍。此外，過(guò)程模型方法也被廣泛用于填埋場(chǎng)滲濾液遷移轉化、累積模擬及其風(fēng)險評估。如美國環(huán)境保護局風(fēng)險減小實(shí)驗室(RiskReductionEngineeringLaboratory)開(kāi)發(fā)了用于預測滲濾液產(chǎn)生及滲漏的HELP模型(填埋場(chǎng)水文過(guò)程評估模型)，并廣泛應用于填埋場(chǎng)的性能評估、設計優(yōu)化和滲漏預測，美國環(huán)境保護局開(kāi)發(fā)的EPACMTP模型(滲濾液遷移轉化復合模型)用于模擬預測滲濾液滲漏后多組分多介質(zhì)遷移轉化過(guò)程，并評估其多途徑暴露風(fēng)險。
盡管相關(guān)領(lǐng)域的學(xué)者利用物探、污染、模型模擬等諸多手段，從毒理學(xué)、污染風(fēng)險、健康風(fēng)險多角度評估了填埋場(chǎng)滲漏的潛在危害。但是大部分研究均針對“年輕”填埋場(chǎng)，未考慮填埋場(chǎng)核心材料老化對滲漏和長(cháng)期污染風(fēng)險的影響。然而相關(guān)研究表明：異常高溫或低溫、紫外線(xiàn)輻射、蠕變和化學(xué)腐蝕將使得HDPE膜發(fā)生化學(xué)老化，導致滲透系數、漏洞數量和漏洞面積增加，填埋場(chǎng)建設、運行中的機械破損、堆體沉降等因素會(huì )造成土工膜物理破損，如焊縫開(kāi)裂、機械損傷等。英國GolderAssociates開(kāi)發(fā)的Landsim模型(填埋場(chǎng)地下水污染風(fēng)險模擬模型)通過(guò)概化土工膜材料的老化過(guò)程，并將其耦合進(jìn)入填埋場(chǎng)滲濾液產(chǎn)生過(guò)程模型和滲濾液滲漏后遷移轉化過(guò)程模型，為土工膜材料劣化和缺陷演化條件下的長(cháng)期環(huán)境風(fēng)險評估提供了好的借鑒和工具方法，徐亞等利用Landsim模型，基于一系列假設的老化參數，對危險廢物填埋場(chǎng)長(cháng)期運行的滲漏環(huán)境風(fēng)險和污染風(fēng)險進(jìn)行了評估。然而，上述研究所采用的土工膜老化參數都是基于室內老化試驗，對于實(shí)際填埋場(chǎng)環(huán)境下的土工膜材料老化和缺陷演化規律，及其對填埋場(chǎng)長(cháng)期滲漏影響的研究鮮見(jiàn)報道。
為彌補上述研究中存在的不足，該研究選擇西南區域某危險廢物填埋場(chǎng)作為研究對象，選擇As作為研究目標，通過(guò)現場(chǎng)采樣和室內分析獲取土工膜材料老化和缺陷演化的關(guān)鍵指標參數，基于Landsim模型與HELP模型模擬填埋場(chǎng)防滲材料老化條件下的滲濾液滲漏和地下水污染風(fēng)險演變過(guò)程，量化分析其短期(0~5a)、中期(5~10a)和長(cháng)期(>10a)3個(gè)階段的滲濾液滲漏和地下水污染風(fēng)險特征，為危險廢物填埋場(chǎng)的長(cháng)期環(huán)境風(fēng)險管理提供決策指導和技術(shù)支持。
一、模型與方法
防滲系統HDPE膜(高密度聚乙烯膜)是危險廢物填埋場(chǎng)的核心組件，其性能直接決定填埋場(chǎng)對危險廢物及其有毒有害組分的阻隔能力，即防滲效果。HDPE膜老化對滲濾液滲漏速率的影響主要通過(guò)兩個(gè)方面產(chǎn)生作用：首先是老化導致滲透系數降低，根據達西滲流定律，滲透系數降低，滲漏速率增大，其次，老化導致HDPE膜力學(xué)性能，如抗撕裂、抗拉伸等性能下降，在同樣的外界應力荷載條件下，HDPE膜的缺陷數量增加或缺陷面積增大，從而導致滲漏速率增加，周邊地下水污染逐漸加重。
在不考慮HDPE膜老化的條件下，填埋場(chǎng)的滲濾液從產(chǎn)生、滲漏直至對地下水造成污染，需要經(jīng)歷降雨、下滲、側向導排、淋溶、漏洞滲透及飽和-非飽和帶遷移轉化等10余個(gè)地表地下水文過(guò)程。因此，準確評估填埋場(chǎng)滲濾液對地下水的影響，需要綜合考慮上述所有水文過(guò)程，計算極為復雜，再考慮HDPE膜老化導致的性能指標參數變化，計算更為復雜。為此，英國環(huán)境保護局委托GolderAssociates開(kāi)發(fā)了Landsim模型，對HDPE膜老化條件下的滲濾液產(chǎn)生、滲漏及其地下水環(huán)境影響進(jìn)行預測，只需要輸入填埋場(chǎng)結構設計、材料特性、水文地質(zhì)條件及HDPE膜老化參數，就可以對HDPE膜老化條件下填埋場(chǎng)滲濾液的產(chǎn)生、滲漏和地下水污染情況進(jìn)行預測。
1.1 老化過(guò)程的概化及Landsim模型參數需求
填埋場(chǎng)中HDPE膜常被用于封場(chǎng)覆蓋系統和滲濾液防滲系統，Landsim模型對兩個(gè)系統中HDPE膜老化的概化方式不同，所要求輸入的老化參數亦有所不同。
對于封場(chǎng)覆蓋系統，Landsim模型假設封場(chǎng)覆蓋系統HDPE膜的老化會(huì )影響其堆體入滲量。在未開(kāi)始老化之前，填埋場(chǎng)堆體入滲量等于設計入滲量，隨著(zhù)HDPE膜材料開(kāi)始老化(t0時(shí)刻)，入滲量線(xiàn)性增加，直至t1時(shí)刻HDPE膜到達半衰期，此時(shí)入滲量達到最大值(見(jiàn)圖1)。因此對于封場(chǎng)覆蓋系統HDPE膜的老化，關(guān)鍵輸入參數是HDPE膜老化開(kāi)始時(shí)間t0和達到半衰期的時(shí)間t1，以及對應的堆體入滲量(設計入滲量和最大入滲量)。
對于滲濾液防滲系統，Landsim模型認為HDPE膜老化會(huì )導致其漏洞數量和滲透系數增加。在未開(kāi)始老化之前，HDPE膜滲透系數等于設計值K0，通常為1×10-14m∕s，漏洞數量等于初始漏洞數量N0(即HDPE膜生產(chǎn)過(guò)程和鋪設安裝過(guò)程產(chǎn)生的漏洞數量之和)，當其t0時(shí)刻開(kāi)始老化后，假設老化速率為s(性能每年衰減的百分比)，其滲透系數和漏洞數量按照老化速率增大，關(guān)鍵是確定t0、N0和s。
1.2 堆體入滲量的確定
Landsim模型需要設計入滲量和最大入滲量作為輸入參數。填埋場(chǎng)堆體入滲量受降雨、蒸發(fā)、地表坡度和坡長(cháng)、植被類(lèi)型、封場(chǎng)覆蓋系統等情況的影響，該研究采用HELP模型進(jìn)行計算。HELP模型是美國地質(zhì)調查局為美國環(huán)境保護局開(kāi)發(fā)的填埋場(chǎng)水文特性評估模型，該模型不僅集成世界各地近10000個(gè)氣象站點(diǎn)的14年氣象數據，并基于該數據估計出全球3000個(gè)以上地點(diǎn)的日、月、年尺度的降雨量、氣溫和太陽(yáng)輻射數據。同時(shí)還綜合考慮了表面儲水、徑流、入滲、蒸發(fā)蒸騰等要素對堆體入滲量的影響。只需要根據填埋場(chǎng)所在位置選擇代表性的氣象站點(diǎn)，并設置好填埋場(chǎng)封場(chǎng)后的地表參數(如坡度、坡長(cháng)、植被類(lèi)型等)和封場(chǎng)覆蓋系統的結構和材料參數(雨水導排介質(zhì)滲透系數、HDPE膜滲透系數和漏洞數量等)，就可以對堆體入滲量進(jìn)行估算。
對于設計入滲量，通過(guò)在HELP模型中設置相應的氣象站點(diǎn)和地表參數，并假設HDPE膜滲透系數為K0(1×10-14m∕s)、漏洞數量為N0，計算得到。
對于最大入滲量，保持其他參數不變，假設HDPE膜完全老化后滲透系數等于下方黏土的滲透系數(10-8m∕s)。該條件下，漏洞數量對堆體入滲量不產(chǎn)生影響，因此可設定為任一大于N0的值。
1.3 HDPE膜老化時(shí)間和老化速率確定
梁森榮等[27]認為HDPE膜老化過(guò)程可用3-STAGE模型概化，即認為其老化過(guò)程包括STAGEⅠ(抗氧化劑的耗損階段)、STAGEⅡ(聚合物的氧化誘導階段)和STAGEⅢ(老化失效階段)(見(jiàn)圖2)。STAGEⅠ中，HDPE膜主要發(fā)生抗氧化劑的消耗，滲透系數和力學(xué)性能不發(fā)生任何變化，至STAGEⅡ，HDPE膜的抗氧化劑完全消耗，但直至STAGEⅢ開(kāi)始之前，力學(xué)性能和滲透系數均不發(fā)生任何變化，至STAGEⅢ開(kāi)始，力學(xué)性能和滲透性能均以老化速率s逐漸退化。亦即t0數值上等于STAGEⅠ和STAGEⅡ長(cháng)度之和，t1數值上等于STAGEⅠ、STAGEⅡ和STAGEⅢ之和。
STAGEⅠ的長(cháng)度通過(guò)檢測HDPE膜的OIT(氧化誘發(fā)期)確定，理論上當OIT等于0時(shí)表示達到STAGEⅠ，STAGEⅡ通過(guò)觀(guān)測其主要性能指標的變化確定，一旦性能指標開(kāi)始衰減，即認為達到STAGEⅡ，STAGEⅢ的老化速率通過(guò)檢測任意2個(gè)時(shí)刻的主要性能指標參數，計算其變化速率并取其最大值確定。當任一性能指標的殘余率小于初始性能的50%時(shí)，認為達到半衰期。
1.4 初始漏洞檢測
HDPE膜在生產(chǎn)過(guò)程和建設過(guò)程中均可能產(chǎn)生破損或缺陷，對應的漏洞即初始漏洞。該研究采用美國環(huán)境保護局推薦的偶極子方法(dipolemethod)檢測，其基本原理是利用HDPE膜的高阻特性，在膜的上下兩側分別放置一個(gè)供電電極并接在高壓信號源的兩端，根據采集到的電勢信號異常對漏洞進(jìn)行精準定位。
二、案例研究
2.1 填埋場(chǎng)基本信息
填埋場(chǎng)位于我國西南地區，該區域是典型的中溫帶大陸性氣候，年均降水量208.4mm，年均蒸發(fā)量2616.9mm，通常被認為非常不利于滲濾液的產(chǎn)生，是危險廢物填埋場(chǎng)選址的有利條件。目標填埋場(chǎng)設計庫容為360×104m3，填埋庫區庫底防滲結構采用復合襯層設計。水文地質(zhì)勘測資料顯示，該區域水流維度為一維線(xiàn)性，因此只需考慮包氣帶水流模型的上邊界和下邊界。包氣帶上方與填埋場(chǎng)底部相連，接受滲濾液的滲漏補給，因此其水流邊界可視為給定流量邊界。根據填埋廢物主要成分確定As為滲濾液中主要污染物，以As為目標污染物進(jìn)行研究。
2.2 模型基本參數
Landsim模型進(jìn)行模擬所需參數包括入滲參數、填埋場(chǎng)及廢物特性參數、防滲系統參數以及多孔介質(zhì)水流和溶質(zhì)運移參數四類(lèi)(見(jiàn)表1)。入滲參數和防滲系統參數分別根據HELP模型計算和現場(chǎng)檢測得到。大部分參數是通過(guò)現場(chǎng)測定或根據設計參數確定，少部分參數或者通常取值較為固定，或者對風(fēng)險結果影響較小，因此Landsim模型建議取缺省值即可。
2.2.1 入滲參數計算
如1.2節所述，利用HELP模型直接生成研究區域內年氣象數據(降雨量、太陽(yáng)輻射及溫度)，并進(jìn)行地表徑流量、堆體下滲量和蒸發(fā)量的計算。結果(見(jiàn)圖3)表明，年降雨量在266~369mm之間，其中208~330mm化為蒸發(fā)量，極小部分化為地表徑流量，另一部分化為堆體下滲量。在不同場(chǎng)景下的入滲強度分別為39~161mm(自然入滲量)和26.1~68.1mm(設計入滲量)。
2.2.2 老化參數計算
Landsim模型模擬所需的防滲系統參數使用1.1節的試驗方法得到。對該填埋場(chǎng)填埋區HDPE膜進(jìn)行檢測，填埋區防滲層HDPE膜的漏洞數量為4.9個(gè)∕(104m2)。
該填埋場(chǎng)HDPE膜性能指標參數測試結果見(jiàn)表2。由表2可見(jiàn)，HDPE膜的OIT測試值為零，這表明HDPE膜已經(jīng)開(kāi)始老化。由于其各項性能的初始值未知，因此假設各指標的初始值均為初始性能為CJ∕T234—2006«垃圾填埋場(chǎng)用高密度聚乙烯土工膜»規定的最低限值。各項性能指標中拉伸斷裂強度(橫向)的退化最快，6a下降了40%(HDPE膜鋪設時(shí)間為2012年，檢測時(shí)間為2018年)。同時(shí)，其2019年的測試數據顯示其拉伸斷裂強度(橫向)殘余率為8%。據此推算，該填埋場(chǎng)服役環(huán)境下，HDPE膜年老化速率為8%，老化開(kāi)始時(shí)間t0為第2年，半衰期時(shí)間t1為8a。
2.3 結果與討論
選擇典型距離處的暴露點(diǎn)進(jìn)行風(fēng)險分析，包括50m(廠(chǎng)界內)、100、200、400m(廠(chǎng)界外)、800m(防護范圍處)和1000m(防護范圍外)，模擬了短期(0~5a)、中期(5~10a)和長(cháng)期(>10a)的滲濾液滲漏和地下水污染情況，并基于2.2節老化試驗參數和其他模型參數，利用Landsim模型模擬。
2.3.1 滲漏量隨時(shí)間的變化規律
圖4分別模擬了短期、中期和長(cháng)期滲漏速率隨時(shí)間的變化情況，在初始時(shí)刻滲漏量接近0，這是因為該填埋場(chǎng)設置有多層粘土襯墊，其滲透系數很小，滲濾液穿過(guò)粘土襯墊需要經(jīng)歷較長(cháng)的時(shí)間。模擬結果顯示：短期內，滲漏量驟增，P-95%(95%分位值，下同)時(shí)滲漏速率變化最大，2a增至9m3∕d，中期滲透速率增加量逐漸減小，滲漏量依然在增加，30a后滲漏量達到最大，滲漏速率趨于穩定。這是因為隨著(zhù)入滲時(shí)間的延長(cháng)，堆體中滲濾液的儲量逐漸增加，防滲膜上的飽和水位升高，進(jìn)而導致水力壓頭升高，滲漏速率也會(huì )逐漸增加。
圖5為不同時(shí)間滲漏速率的累計頻率分布。根據圖5，以滲漏速率平均值進(jìn)行討論，5a內滲漏速率的增長(cháng)不明顯，而在5~10a滲漏速率較短期(0~5a)有近1倍的增長(cháng)，至100a滲漏速率的增加更加明顯，較5a內有近4倍增長(cháng)，較5~10a也有近2~3倍增長(cháng)。以圖5中累積頻率達到0.5時(shí)為例，第3年和第5年的滲漏速率分別為6.0和7.8m3∕d。而第10年為11.3m3∕d，增長(cháng)近1倍，至100a，滲漏速率為32.5m3∕d，較之5a內與5~10a均有大幅增長(cháng)。
2.3.2 地下水污染風(fēng)險
P-50%(50%分位值，下同)為平均風(fēng)險水平下的污染物濃度預測值，選擇該值進(jìn)行分析以反映一般情況下填埋場(chǎng)滲漏對地下水的影響。圖6為不同距離暴露點(diǎn)處地下水中ρ(As)隨時(shí)間的變化曲線(xiàn)。從圖6可以看出：①短期內所有廠(chǎng)界外點(diǎn)位(1000、800、400、200和100m)的峰值ρ(As)極小，幾乎為0mg∕L。50m處，第5年的P-50%也僅為0.0001mg∕L，200m處地下水中ρ(As)雖有波動(dòng)，但是都遠低于GB∕T14848—2017«地下水質(zhì)量標準»Ⅲ類(lèi)水質(zhì)標準限值，環(huán)境風(fēng)險可以接受。②中期而言，1000和800m處地下水中ρ(As)為10-8和10-13mg∕L，低于GB∕T14848—2017Ⅲ類(lèi)水質(zhì)標準限值，400m處地下水中ρ(As)極低，為0.0001mg∕L，200、100m處地下水中ρ(As)分別為0.135和0.413mg∕L，已超出GB∕T14848—2017Ⅲ類(lèi)水質(zhì)標準限值[31]，50m處地下水中ρ(As)達0.60g∕L，超過(guò)GB∕T14848—2017Ⅲ類(lèi)水質(zhì)標準限值近12倍。
進(jìn)一步考慮填埋場(chǎng)主要單元老化條件下的長(cháng)期風(fēng)險，從圖6也可以看出：第22年，距離1000m處(防護范圍外)的地下水中ρ(As)的P-50%均超過(guò)GB∕T14848—2017Ⅲ水質(zhì)標準限值，800m處(防護范圍處)地下水中ρ(As)的P-50%在19a超過(guò)GB∕T14848—2017Ⅲ類(lèi)水質(zhì)標準限值。
圖7為考慮填埋長(cháng)期性能老化條件下，不同距離暴露點(diǎn)處地下水中ρ(As)峰值曲線(xiàn)的累計頻率分布。假設相關(guān)標準中污染組分i的標準限值為CLi，暴露點(diǎn)處污染組分i的濃度的累計頻率分布為F(Ci)，則暴露點(diǎn)處地下水中ρ(As)超標的概率P可以通過(guò)式(1)計算。
根據式(1)結合圖7計算可得地下水中ρ(As)的超標概率(見(jiàn)表3)。由表3可見(jiàn)：①短期內，廠(chǎng)界外所有模擬點(diǎn)位(100、200、400、800和1000m)，地下水中ρ(As)均為0，風(fēng)險可忽略，廠(chǎng)界內模擬點(diǎn)位(50m)地下水中ρ(As)不為0，但其超過(guò)GB∕T14848—2017Ⅲ類(lèi)水質(zhì)標準限值的概率為0，表明風(fēng)險很小。②中期內，在考慮填埋場(chǎng)長(cháng)期性能老化的情況下，200m內模擬點(diǎn)位地下水中ρ(As)的超標概率大于80%，廠(chǎng)界內距離填埋場(chǎng)邊界50m處地下水中ρ(As)的超標概率更高達97%，但在800m以上及400~800m之間的模擬點(diǎn)位，地下水中ρ(As)超標概率為0。③長(cháng)期內，各個(gè)模擬點(diǎn)位，包括距離最遠的1000m處地下水中ρ(As)超標的概率達100%，污染風(fēng)險大。
2.4 不確定性分析
利用過(guò)程模型進(jìn)行風(fēng)險評估容易受到不確定性因素的影響，其中最重要的是模型參數的不確定性。如EPACMTP模型中含水層孔隙度都具有很大的空間變異性。此外，HELP模型中的降雨量在填埋場(chǎng)規模上的空間變異性較小，具有很強的時(shí)間變異性，各變量的概率分布在2.2節中確定(見(jiàn)表1)?？紤]參數不確定性的影響，計算得到地下水中ρ(As)的累計頻率分布，以及不同分位值(P-5%、P-10%、P-50%、P-90%和P-95%)對應的質(zhì)量濃度。不確定性可以用P-95%與P-50%的比值來(lái)表征，根據圖4中的數據計算得到不同時(shí)期(短期、中期和長(cháng)期)的不確定性分別為1、1~2和1~3?？梢?jiàn)，在不同時(shí)期不確定性對結果的影響不同。短期內地下水中ρ(As)極小，對結果基本無(wú)影響，中期影響增大，50m處P-95%與P-50%地下水中ρ(As)最大相差1倍，400m及更遠處，影響較小，地下水中ρ(As)相差不大，長(cháng)期影響較大，而且隨著(zhù)時(shí)間的增長(cháng)，逐漸增大，P-95%與P-50%地下水中ρ(As)最大可相差2倍。
三、結論
a)短期內，滲漏量驟增，P-95%時(shí)滲漏速率變化最大，中期滲透速率增加量逐漸減小，滲漏量依然在增加，30a后滲漏量達到最大，滲漏速率趨于穩定，短期內滲漏速率的增長(cháng)緩慢，而在中期滲漏速率較短期有近1倍的增長(cháng)，至長(cháng)期滲漏速率增加更加明顯，較短期有近4倍增長(cháng)，較中期也有近2~3倍增長(cháng)。
b)在短期內導致地下水被污染的風(fēng)險較小(超標概率為0)，在中期內，距離填埋場(chǎng)200m內污染風(fēng)險較大(超標概率≥80%)但400m外的污染概率為0，而在長(cháng)期內，距離填埋場(chǎng)最遠的1000m處的污染概率達100%，地下水受到嚴重污染。
c)現場(chǎng)檢測數據和Landsim模型評價(jià)結果顯示，填埋場(chǎng)防滲材料劣化及老化等長(cháng)期性能變化對地下水污染風(fēng)險存在影響，長(cháng)期滲漏會(huì )導致1000m以?xún)鹊叵滤畬⑷课廴?，因此，在填埋?chǎng)的設計和運行中有必要考慮防滲膜等重要單元長(cháng)期性能的變化。( >
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